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化学与化工学院博士生刘明在《Angew. Chem. Int. Ed.》发表高水平论文
发布者:培养
      发布时间:2022-07-17
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        近期,我校化学与化工学院、贵州省大环化学与超分子化学重点实验室肖昕教授课题组在《Angewandte Chemie International Edition(影响因子:16.823, SCI一区Top)上发表了题为 “Double-Cavity Nor-Seco-Cucurbit[10]uril Enables Efficient and Rapid Separation of Pyridine from Mixtures of Toluene, Benzene, and Pyridine” 的研究论文。

苯、甲苯和吡啶是工业和实验室研究中广泛使用的重要原料,对纯度有严格的要求。在工业上,甲苯和苯通过煤焦化和蒸馏过程生产,但经常含有少量的吡啶,必须将其去除。然而,由于它们相似的物理性质,甲苯和苯都易与吡啶形成共沸物,这给它们的分离和纯化带来了极大的技术挑战。目前采用的分离方法主要为能源密集型蒸馏的方法,但这些方法存在成本高、能量高、技术复杂等缺点,因此,开发节能、简便、高效的分离方法是迫切的社会需求。

在此,课题组采用了双空腔错位十元瓜环作为一种吸附、分离材料,将其应用于吡啶、苯和甲苯的分离,构建了一种节能、便捷且环保的分离方法,该方法可得到纯度为99.9% 的苯和甲苯。该方法的创新性及优异性主要体现在:1、双空腔错位十元瓜环体积大(740Å3)、容量大、两个腔体,远优异于普通瓜环空腔体积小,腔体单一的特点;2、双空腔错位十元瓜环与吡啶分子间存在大量的氢键作用,结合力强,吸附性能优越;3、通过热处理可将吡啶分子从瓜环中有效解析出来,从而对瓜环多次循环使用,而不影响其进一步使用性能;4、能够有效将吡啶从吡啶/苯、吡啶/甲苯、吡啶//甲苯中分离出来,得到高纯度的苯和甲苯(99.9%)。


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1吡啶从甲苯和苯中分离以及回收过程的示意图。


2:利用X-单晶衍射分析ns-Q[10]·Py2的结构。图2abc详细描述了不同方向的二维视图(a:沿a轴向下,b、沿b轴向下,c、沿c轴向下)(d) 突出显示了ns-Q[10]Py分子间的作用力。


3(a) Tol/Ben/Py分离实际使用的器件及其示意图;(b) ns-Q[10]Tol/Ben/Py分离前后的PXRD谱图;(c) Tol/Ben/Py分离前后的GC表征;(d) ns-Q[10]分离Tol/Ben/Py前后的1H NMR谱。


4:以双腔大环化合物ns-Q[10]作为吸附分离器的核心元件,促进了甲苯和苯中吡啶的去除。


该研究论文第一作者为2020级博士研究生刘明,导师肖昕教授和美国马里兰大学Lyle Isaacs教授为共同通讯作者,爱游戏app下载为第一单位。


论文链接: https://doi.org/10.1002/anie.202207209.



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